近日，中國科學院上海應用物理研究所釷鈾循環化學團隊在釷-碳分子體系的構筑、結構和成鍵研究方面取得重要進展，相關成果以“A Thorium(IV) metallacyclopropyne complex”為題發表于國際權威期刊《自然通訊》(Nature Communications 2024, 15, 7130)，上海應物所陳秀婷副研究員為論文第一作者，龔昱研究員為通訊作者，碩士研究生萬松朋、王倩參與了部分工作。 
錒系元素與非金屬之間的配位模式和成鍵特性是影響錒系和裂變產物分離的關鍵因素之一，錒系-非金屬模型化合物的構建及其相關結構、成鍵和反應研究也是燃料循環化學研究的重要課題。上海應物所釷鈾循環化學團隊長期致力于錒系元素化學等方面的研究，此前相關成果已陸續發表在Chemical Communications、Inorganic Chemistry和Journal of the American Society for Mass Spectrometry等期刊。
錒系元素與非金屬之間的配位模式和成鍵特性是影響錒系和裂變產物分離的關鍵因素之一，錒系-非金屬模型化合物的構建及其相關結構、成鍵和反應研究也是燃料循環化學研究的重要課題。上海應物所釷鈾循環化學團隊長期致力于錒系元素化學等方面的研究，此前相關成果已陸續發表在Chemical Communications、Inorganic Chemistry和Journal of the American Society for Mass Spectrometry等期刊。
在本次研究中，研究團隊提出了基于電噴霧離子化-傅里葉變換離子回旋共振質譜(ESI-FTICR-MS)在氣相中制備釷-環丙炔化合物[(η2-C≡C)ThCl3-]的策略。水解實驗與理論計算的結果表明，釷-環丙炔分子體系內釷中心與碳配體之間形成了兩個極化釷-碳σ鍵，兩個碳原子間以三鍵模式相結合，釷與分子平面外碳-碳π鍵也存在一定相互作用。釷-環丙炔化合物中，釷的氧化態為+IV，雙碳配體以C≡C2-的形式存在，釷5f軌道對釷-碳成鍵的貢獻將近30%。研究還發現，無論是單配體策略還是雙配體策略都可以通過多步驟小分子消除反應得到釷-環丙炔化合物。該研究成果突破了前人對于釷-碳間只能形成釷-環丙烯結構的認識，還揭示了5f軌道對于釷-環丙炔結構的穩定化作用，為新型釷-碳化合物的構建以及碳基化合物在錒系分離化學方面的應用提供了重要的科學基礎。
本項研究得到了國家自然科學基金、上海市“基礎研究特區計劃”和上海應物所育新計劃等項目以及釷基核裂變能重點實驗室的資助支持。(釷鈾循環化學部 供稿)
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